Muziejaus rinkinius sudaro per 35 tūkstančius eksponatų.
Eksponatai skirstomi į šias grupes: archeologijos, istorijos- etnografijos, dailės, fotografijos, raštijos, numizmatikos.
Eksponatai eksponuojami nuolatinėse ekspozicijose ir parodose, likusieji saugomi Molėtų krašto muziejaus saugykloje.
Didžiausias yra Raštijos rinkinys, kuriame yra apie 8600 eksponatų. Įdomiausi eksponatai yra:
- Mykolo Olševskio XVIII a. vid. pamokslų rinkinys „Broma, atverta ing viečnastį“. Broma tapo anų laikų „bestseleriu“;
- Kazio Umbraso literatūros tyrinėtojo, prozininko, vertėjo dienoraštis.
Muziejus dokumentų rinkinyje saugo senąsias maldaknyges, pirmuosius rajono laikraščius „Stalinietis“, „Tarybiniu keliu“, tarpukario gyventojų ūkinės veiklos dokumentus, atvirukų, vokų bei atvirlaiškių, žemėlapių kolekcijas.
Istorijos-etnografijos rinkinių grupė pati įvairiausia . Tai gausi sodiečių verslų bei senųjų žvejybos įrankių ir priemonių kolekcija, du XV amžiaus luotai, mokyklinės priemonės, stiklo, vario dirbiniai, virtuvės, žemės ūkio mašinos, apšvietimo technika, namų apyvokos daiktai, baldai, darbo įrankiai, tautodailė ir audiniai-drabužiai, rajono žymių žmonių asmeniniai daiktai: XX a. I pusės dailininko A. Jaroševičiaus bei vaistininko M. Valeikos ir mokytojos M. Valeikienės buities daiktai, gydytojos M. Apeikytės darbo įrankiai. Iš rečiausių eksponatų saugome Arnionių bažnyčios kryžių, ornamentuotą verpstę, drožinėtą kėdę, 300 metų senumo kraičkubilį. Išskirtiniai eksponatai: spaudos draudimo metų grifelinė lentelė ir medinė slaptos mokyklos mokinio kuprinė, meistro A. Umbraso 1956 m. sukonstruotas savadarbis pirmas Lietuvoje televizorius, kuris rodė Rygos, Minsko bei Vokietijos televizijos programas. Jis tebėra veikiantis.
Archeologijos rinkinyje sukaupta per 3 tūkst. eksponatų. Tai trinamosios girnos, naudotos nuo neolito laikų, kauliniai strėlių antgaliai, žeberklai, smeigtukai, akmeniniai ir geležiniai kirvukai, žalvarinės ir sidabrinės antkaklės, apyrankės, puodų šukės ir kiti dirbiniai.
Numizmatikos rinkinį sudaro monetos, popieriniai pinigai, tarpukario vekseliai, medaliai, ordinai, antspaudai. Retesnės monetos – 1512 m. Žygimanto Augusto pusgrašiai.
Fotografijos rinkinys – vienas svarbiausių rinkinių muziejuje. Kolekcijoje fotografijos, atspindinčios Molėtų rajoną įvairiais vystimosi laikotarpiais. Ypač vertingos XX a. pradžios Bebrusų dvaro, Jono Kazlausko lietuvių tremties vietų nuotraukos, Jono Danausko, Stepono Antanavičiaus negatyvai, Valeikų giminės, Antano Skaisgirio kolekcija, Mildos Tauraitytės-Zakšiauskienės fotografijų archyvai.
Dailės rinkinio didžiausią dalį sudaro tautodailininkų kolekcijos ir atskiri dailės darbai, išeivijos dailininkų dovanoti kūriniai. Vienos didžiausių kolekcijų yra dailininko Vaidoto Žuko, tautodailininkų Vlado Miškinio tapybos darbų, Onos Pusvaškytės bei Mildos Rinkūnaitės lino raižiniai. Visų žvilgsnį patraukia V. Giedrytės tapyba ir margučiai. Padovanota apie 500 vienetų. Didelė šiuolaikinė K. Strazdo stiklo dirbinių kolekcija. Saugomi išeivijos dailininkės B. Stankūnaitės - Stankūnienės tapybos ir batikos darbai.
